１９４０年，钱三强取得了法国国家博士学位，又继续跟随第二代居里夫妇当助手。１９４６年，他与同一学科的才女何泽慧结婚。夫妻二人在研究铀核三裂变中取得了突破性成果，被导师约里奥向世界科学界推荐。不少西方国家的报纸刊物刊登了此事，并称赞“中国的居里夫妇发现了原子核新分裂法”。同年，法国科学院还向钱三强颁发了物理学奖。
１９４８年夏天，钱三强怀着迎接解放的心情，回到战乱中的祖国。他回国不久就遇到１９４９年１月的北平和平解放，他在兴奋中骑着自行车赶到长安街汇入欢庆的人群。随后，北平军管会主任叶剑英派人找到他，希望他随解放区的代表团赴法国出席保卫世界和平大会。中共中央还在极其困难的情况下拨出５万美元，要他帮助订购有关原子能方面的仪器和资料。看到共产党的领导人在新中国尚未建立时就有这种发展科学事业的远见，钱三强激动得热泪盈眶。从国外归来后，他于开国大典当天还应邀登上了天安门。
从新中国建立起，钱三强便全身心地投入了原子能事业的开创。他在中国科学院担任了近代物理研究所（后改名原子能研究所）的副所长、所长，并于１９５４年加入了中国共产党。１９５５年，中央决定发展本国核力量后，他又成为规划的制定人。１９５８年，他参加了苏联援助的原子反应堆的建设，并汇聚了一大批核科学家（包括他的夫人），他还将邓稼先等优秀人才推荐到研制核武器的队伍中。
１９６０年，中央决定完全靠自力更生发展原子弹后，已兼任二机部副部长的钱三强担任了技术上的总负责人、总设计师。他像当年居里夫妇培养自己那样，倾注全部心血培养新一代学科带头人，在“两弹一星”的攻坚战中，涌现出一大批杰出的核专家，并在这一领域创造了世界上最快的发展速度。人们后来不仅称颂钱三强对极为复杂的各个科技领域和人才使用协调有方，也认为他领导的原子能研究所是“满门忠烈”的科技大本营。
晚年的钱三强身体日衰，仍担任了中国科协副主席、中国物理学会理事长、中国核学会名誉理事长等职务，一直关心中国核事业的发展。１９９２年，他因病去世，终年７９岁。国庆５０周年前夕，中共中央、国务院、中央军委向钱三强追授“两弹一星功勋奖章”，表彰了这位科学泰斗的巨大贡献。
夫人何泽慧１９１４年出生于江苏苏州，我国着名物理学家，中科院高能物理研究所原副所长、中科院资深院士何泽慧，因病于２０１１年在北京逝世，享年９７岁。
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