万历丙辰科（万历四十年）中进士。天启初，由行人擢给事中，不久因居忧还里。阮大铖曾经列籍东林，为高攀龙弟子。同乡左光斗是东林在宪司的领袖人物，也是大铖倚以自重的朋友。他在打倒方从哲引入的非东林阁老史继偕等人的“斗争”中立下头功，因此名列东林骨干，在点将录中绰号“没遮拦”。天启四年春甲子，吏科都给事中出缺，左光斗通知大铖来京递补。而赵南星、高攀龙、杨涟等一伙人因为与左光斗发生内讧，因此“以察典近，大铖不可用”，而准备改用高的另一名弟子——同为东林闯将的魏大中。经过一番内部交易，等到大铖至北京时，赵南星一伙人使之补工科。吏居第一，而工居最末。本来按资历递补应该轮到吏科的阮大铖愤怒了。此时魏忠贤出现了，他让阮大铖遂得偿心愿。但是，阮大铖的官没能做多久，东林的可怕压力就让他上任未及一月便弃官逃回老家。从此大铖与东林决裂。
魏忠贤当权时，他被召至京城，为太常少卿。他深知自己是东林出身，现在又当上了反东林楷模，估计是两面难讨好，因此行事十分小心。一段时间后，他又归乡里，打算观望形势。
崇祯二年(1629)，魏党事败，他上书指出东林与阉党都“党附宦官”，应该一起罢去（大铖准备了两本不同的奏章，一起送至北京的朋友杨维垣处。其一专劾崔、魏之阉党。其二“以七年合算为言，谓天启四年以后，乱政者忠贤，而翼以呈秀，四年以前，乱政者王安，而翼以东林”。但杨维垣因为正和东林敌对，因此没有按照他的嘱托“见机行事”，上了第二本）。然后他上京任光禄卿。崇祯不听，结果他名列逆案被罢官，避居安庆、南京，招纳游侠，谈兵说剑，结成文社。中途他想与复社和东林讲和，因此在复社领袖张溥为其师周延儒复相而奔走活动时慷慨解囊相助，表示愿意重归东林。但愚蠢自大的东林反对周报答他。因此崇祯一朝终未得仕。不过他举荐以自代的马士英由此登上高位。其间因为在南京创作的戏曲风头压过了“复社四公子”这伙太子党，还被他们写了《留都防乱公揭》来攻击他。
崇祯十七年三月，李自成破北京，毅宗山陵崩。同年五月，福王在南京即帝位，马士英执政，阮大铖得其荐举，被起用为兵部右侍郎，不久晋为兵部尚书。他此时已经认清了东林的真面目，因此对东林、复社诸人立意报复，大兴党狱。不想东林党人勾结军阀左良玉，悍然发动内战。顺治三年( 1646 )六月，建州军渡钱塘，阮大铖与东林党大老们一道剃发降贼，完成了重归东林的“事业”。建州人授其内院职衔。他感激涕零，自请为前驱，破金华后随清兵入闽，进攻绍宗的过仙霞岭时因病发死于道旁。
阮大铖可谓东林典型，品格本不足道，执政才能也很有限。但他颇有才华，尤善词曲。所作传奇戏曲有《春灯谜》、《燕子笺》、《双金榜》、《牟尼合》、《忠孝环》、《桃花笑》、《井中盟》、《 狮子赚 》、《 赐恩环 》、《老门生》等10种 ，前4种今存 ，合称《石巢传奇四种》。诗文有《咏怀堂全集》。
纵观大铖一生的官宦生涯，先后累计在一起，也只有大约二年左右的时间。因一时之激愤，而留百代之骂名。当为依附邪党，不择手段者戒。然而大铖却是着实有文采。而且结交广泛，在放意归田的一段时间里，如史可法、文震孟、张岱、范景文等一批名士，皆曾是大铖游宴倡和的朋友。这在阮大铖的《和箫集》和《咏怀堂诗》之中，都收有大量唱和之作。令人印象深刻的作品，如大铖《咏怀堂诗外集》乙部中,有十四首作于天启甲子的还山诗，其中有：“星占处士山中卧，影弄婴儿世上名，但使榆关销战斗，何妨花坞有深耕”。又有：“拂袖行呤归去来，草堂猿鹤莫相猜，云霄自愧无修翮，雨露谁为弃不材”。虽然是描写归隐一类的诗歌，虽有怨气，但却不多，确是深得还山诗之三味。诗不但写的漂亮，也并不脱离实际，倒是完全符合温柔敦厚的诗教。大铖不但在诗歌作上的确是文采斐然。而且于戏曲创作上，也显示出过人之处。如《燕子笺》、《春灯谜》等陈寅恪先生认为尤推佳作。不过他也沿袭明末规矩，利用戏剧来进行政治宣传。如大铖在戏曲《双金榜》中以戏中人，分别影射东林，东厂和自己。为自己进行无罪地辩解，再三表白自己的清白。大铖的另一本传奇《牟尼合》中，其中《伶?》一折，在传世的刻本之中，甚至有两种不同的内容。当是大铖为取媚于权贵，所玩出的新奇花样。
今日评论前人功过，当应不以人废言。所以陈寅恪在遗作《柳如是别传》中曾有一段谈论阮大铖的文字：“圆海人品，史有定评，不待多论。往岁读咏怀堂集，颇喜之，以为可与严惟中之钤山，王修微之樾馆两集，同是有明一代诗什之佼佼者”。章太炎先生亦曾有评语曰：“大铖五言古诗，以王孟意趣，而兼谢客之精练。律诗微不逮，七言又次之。然榷论明代诗人，如大铖者少矣。潘岳、宋之问险诈不后于大铖，其诗至今尤存。君子不以人废言也”。更有胡先（马肃）先生甚至称大铖为“有明一代唯一之诗人”。《中国大百科全书》之《中国文学分卷》中，在“清传奇杂剧作家”中，也列入了阮大铖的名字。
自古小人有才者亦多矣，如唐朝诗人沈?期、宋之问，宋代有孙觌、方回，蔡京，明时有严嵩、赵方华等。而每逢社会发生疾遽变革时代，尤其多见如此人品虽差，但是文采斐然的“精英”。此类人物过去有之，只是不知未来还会有怎样的变故。大铖与东林同党钱谦益可谓其中师表。
评论说：大铖为人反复，固然不足道，然所以仇名昭著者，盖反出东林而已。而查其与光斗辈差池，亦不过反复得保身（光斗未得保身）而已。然而其反复之故，东林中人又有六七分责任。如是而东林诸君子，如果苟活世间，或者尽为大铖，也未可知也。况未死者之已失节乎！故曰：大铖为人偏激而猾。故观大铖，可知东林之七分，还有三分，则留待迂人也。
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