早年，陕西大旱，民不聊生，刘国能与李自成、张献忠等人一同揭竿而起，攻州破府，颇有勇名。崇祯三年，率部众渡河而东，进入山西，攻掠畿南、河北诸地。崇祯六年冬，攻入河南，由内乡、淅川南犯湖广郧、襄，沿途攻破数座县城。崇祯七年正月入川，袭陷夔州，折而向东，入湖北郧阳境，为总督陈奇瑜所败。刘国能率众退走汉南，被困于车箱峡，不得已诈降，得脱后重举义旗，再入河南，蹂躏江北，明军讨伐，刘国能避入商洛山中。
崇祯九年，与李自成、蝎子块等起义军首领从郧、襄趋兴安、汉中，总督洪承畴奉命讨伐，疲于奔命，刘国能又南下荆、襄，与石柱宣抚使秦良玉手下总兵秦翼明等人交战。同年冬，与蝎子块等十七营进窥潼关，因巡抚孙传庭扼守甚严，退而向南挺进。次年直趋江北，遭明军数道邀击，还走黄陂，转寇河南，败参将李春贵，威胁开封。
此时，总理熊文灿受命剿贼，因其有威名，起义军甚惮之，见其下招降令，颇有欲归正者。刘国能素来与张献忠有隙，虑为其所并，后又被左良玉战败，乃以崇祯十一年正月就抚于随州，顿首告熊文灿说：“愚民陷不义且十载，赖公湔洗更生。愿悉众入军籍，身隶麾下尽死力。”熊文灿大喜，慰抚之，署为守备，令隶属左良玉。从此，刘国能受朝廷约束，不再有异志。不久，张献忠、罗汝才亦降，皆据邑自固，只有刘国能从军征剿，数有功。崇祯十二年十二月从左良玉勤王，授副总兵。同年四月与秦良玉会师南阳，击李万庆，贼溃奔，投降。这年秋天，张献忠、罗汝才再次起义，熊文灿命刘国能率李万庆等人共同进讨，守卫郧阳。既而李自成侵扰河南，刘国能退守叶县。
起初，刘国能参加起义时，与李自成、罗汝才等人结为兄弟。刘国能归顺朝廷后，起义军首领对他非常忌恨。崇祯十四年九月以主力包围叶县，四面力攻，刘国能力不能支，城遂陷，被擒。李自成仍然好言相劝：“若，我故人也，何不降？”刘国能此时以忠义自许，便?目骂曰：“我初与若同为贼，今则王臣也，何故降贼！”遂被杀。
消息传出后，崇祯皇帝特诏加勉，追赠左都督，特进荣禄大夫，建祠纪念。
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