他曾因职务关系曾参加了许多官方编辑、修订图书的工作，也有不少自己的著作，内容涉及音乐、天文、历数、地理、军事、历史、拂学、医药等众多领域。吕才的成绩是多方面的，但是他的著作几乎全部失传，至今保存下来的仅有8篇残篇、5000余字，从中已经无法了解吕才思想和学术的全貌。
无神论者
吕才是一个无神论者。他通过归纳古今史实，尖锐地批判了宿命论和各种迷信观点。唐太宗贞观十五年（641年），吕才与学者十余人奉命删订“阴阳书”，“才多以典故质正其理，虽为术者所短，然颇合经义”（《旧唐书》卷七九），“才于持议，儒而不俚，以经谊推处其验术，诸家共诃短之。又举相惑以祸福，终莫悟云”（《新唐书》卷一○七）。这说明，吕才以无神论观点批驳阴阳家的风水、卜筮、禄命等迷信，并因而受到了阴阳家的反对。吕才为了“救俗失，切时事”，在他的著作中采取了“言不甚文”的通俗语言形式，以期达到“易晓”的效果。
吕才在他的著述中多方面地批判了阴阳家的一些迷信观点。针对根据人的生辰、长相，预言吉凶祸福、贵贱寿夭，吕才指出，这是巫师们“高谈禄命以悦人心，矫言祸福以尽人财”（《叙禄命》）。针对当时流行的“富贵官品，皆由安葬所致；年命延促，亦日坟垅所招”，他指出，这是巫者出于“利其贷贿”的目的而杜撰出来的。认为“官爵弘之在人，不由安葬所致”（《叙葬书》。吕才还列举七条证据集中批判风水迷信。归纳起来有两个特点，一是运用自然之理。他说：“且天复地载，乾坤之理备焉；一刚一柔，消灭之义祥矣。或成于昼夜之道，感于男女之代，三光运于上，四气通于下，斯乃阴阳之大经，不可失之于斯须也”。他把阴阳归结于自然现象及其矛盾运动，从而把神秘的阴阳说倒转了过来。二是引经据典列举史实加以批判。例如他引用儒家经典《礼记》来说明“葬不择日”，“安葬吉凶不可信”。
在《叙宅经》里，吕才着重批判了以五姓附合住宅方位的迷信形式。针对阴阳家宣扬的“五姓者，谓宫、商、角、徵、羽等，天下万物悉配属之。行事吉凶，以此为法”，吕才以自己丰富的音律知识，指出这种搭配“事不稽古义理乖僻”，且“验于经典，本无斯说”。吕才还运用史实与逻辑推理等方法，批判了神学说教和禄命迷信。
佛学论战
他对佛学中的一些问题也有过独立的研究，与僧众们有过激烈的论争，并引起唐高宗的关注。他与一些僧人学士还到慈恩寺玄奘面前相辩难对定，这场争论内容已不能尽知，但这场争论上至朝廷公卿、下至街巷百姓无不知晓，可见当时影响之大。
哲学成就
吕才在哲学方面具有鲜明的唯物主义思想。主要观点有4：
一、“极微”是世界本原。“极微”即物质实在。他认为，有行的万物都是产生于无形的元气；
二、义理产生于实录。他认为，客观事物的规律多生于具体事物中，理论来源于实践；
三、刚柔相济的矛盾发展观。他认为，物质世界发展变化的原因，在于物质世界内部阴阳两种对立力量的矛盾运动；
四、反对生而知之的先天认识论，把学习当作取得知识的唯一途径，并身体力行。
音乐成就
吕才在乐律方面的成就尤为人称道。贞观初年（626年），他奉太宗御诏参论乐事。此后，每逢太宗宴代从臣、赏赐闾里、赋诗抒怀之时，即命吕才依诗谱曲编舞。贞观六年（632年），吕才相继创作并谱曲《功成庆善舞》（后更名为《九功舞》）、《七德舞》（后更名为《秦王破阵乐》），之后又创作了《上元舞》。不久即传到日本、印度等国，在国内外产生了广泛的影响。至今，齐鲁乐团、陕西省歌舞剧院以及日本的艺术团体，仍在演奏《秦王破阵乐》和《唐代乐舞》。
千余年来，吕才及其《秦王破阵乐》等歌舞曲，一直受到史学界、音乐界的重视，《旧唐书》、《新唐书》及现今出版的《中国历代名人辞典》、《中国百科全书?音乐舞蹈卷》，都为其列传，山东省社会科学院将其列入《齐鲁文化六十名人》之一。
现存著作
吕才一生著书很多，他出自儒家，而又不完全泥于儒家，其学术思想具有“以百姓心为心的”“异端”性质，“诸家共诃短之”（《新唐书》本传）。正因为如此，吕才的著述大都难容于世，大部散失，仅存的有：载于《旧唐书》本传中的《叙宅经》、《叙禄命》、《叙藏书》，以及《全唐书》辑录的《进大义婚书表》、《进白雪歌奏》、《议僧道不应拜俗状》、《因明注解之破译图序》（载于《大藏经》中）、《东皋子后序》等五篇著作。
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