河东失陷后，李彦仙前往陕州拜见守将李弥大。李弥大请教西北防务，他中肯建议，详尽回答，被留为裨将，驻守觳渑之间。此时；金兵又犯汴京，永兴军帅范致虚统帅六路大军增援，开拔前，李彦仙建议：“觳渑是险要关隘，难以驻军，前进后退都容易导致军队溃散。应分道并进，寻找时机出关。还应当以一半军兵扼守陕西，才可进一步采取行动。”范致虚刚愎自用，不听劝告，反而责怪李彦仙贪生怕死，沮丧军心，将李彦仙革职调离。范致虚进兵到千秋镇，果然被金兵打得措手不及，全线溃败，士卒逃散。
建炎元年(1127年)四月，金兵进犯陕州，经制使王燮抵挡不住，率部逃跑。这时，李彦仙以石壕尉身份坚守三嘴山，父老乡亲纷纷投靠，他妥善安置老弱病残，选拔丁壮补充士卒。不久，金兵主力进攻李彦仙部。有一凶悍金将站在山寨前高声骂阵，李彦仙抖擞神，单枪匹马冲下山寨，以迅雷不及掩耳之势将其生擒活捉，挟回山上，两军看得目瞪口呆。李彦仙巧施计谋，先派部分精兵埋伏，后同金兵正面厮杀，双方拼斗正酣时，伏兵突从金兵背后掩杀过来，金兵猝不及防，大乱溃逃。李彦仙率部乘胜追杀万余人，夺取战马300匹，一战成名。消息传出，开封、洛阳一带群众争相投靠，队伍迅速扩大。李彦仙接着兵分四路，接连攻下金人50余座营垒。
金兵进占陕州城时，让降顺顷者和未逃散的士卒驻守，李彦仙暗派兵士混入其中，并约定时日，内应外合攻打陕州城。建炎二年(1128年)三月，李彦仙率兵攻打陕州南门，城中弟兄放起大火，金兵慌忙退到南城抵抗。这时，李彦仙预伏的水军从城东北潜入，与城外军队呼应夹击，金兵弃城逃散，陕州城光复。
李彦仙乘胜渡过黄河，在中条山安营扎寨，蒲城、解州至太原的老百姓纷纷前来归附。李彦仙派邵隆、邵云等率军攻打安邑、虞乡、芮城、正平和解州接连告捷。皇帝对辅臣说：“知李彦仙与金人战，再’三获捷，朕喜而不寐。”授李彦仙陕州知州兼安抚使，升武节郎、阁门宣赞舍人，并赐他袍带、枪剑。当时，潼关以东只有陕州在大宋手叶，，李彦仙加紧修筑城墙，深挖护城河，扩充军备，大力屯田，并将全家搬到陕州，表示要“以家殉国、与城俱存亡。”神稷山义军首领邵兴率众来归，李彦仙命令他屯守山门，后邵兴拼死抗金，收复虢州。建炎二年冬，李彦仙在陕州城下与金将乌鲁撤拔大战七天，金兵死伤惨重，怆惶撤离。建炎三年(1129年)，李彦仙又在中条山痛击来犯之金朝都统娄宿部，杀得金兵抱头鼠窜，俘获金将18人，娄宿侥幸脱逃。李彦仙被朝廷授予右武大夫，宁州观察使兼同、虢二州制置。
金都统娄宿敬重李彦仙才能，企图派使者劝降，许以河南兵马元帅之职。李彦仙断然拒绝。并斩杀来使。李彦仙忠勇抗金，严正肃穆，若有违纪、抗令之人，虽亲属也严惩不贷。他对朝廷赏赐、缴获的敌军财物，都尽数分给将士，自己分文不取，因而。所属部队作战勇敢，所辖区域政治清明。
建炎三年(1129年)，腊月，金将娄宿率10万大军兵分10路进攻陕州。李彦仙端坐樵楼之上，气定神闲，一边饮酒，一边令手下人役大作鼓乐。暗地里却令士兵深挖地道，直通至金兵大营。夜卫，李彦仙派健卒冲出地道，在金兵营寨举火焚烧，亲率大军冲杀出城，金兵大溃，后退数里扎营。建炎四年正月，金兵利用鹅车、天轿、火车、冲车等攻城工具加强了对陕州城的围攻，李彦仙在战斗‘中被金人炮火所伤，全身糜烂，仍坚持不下火线。此时城中粮食已尽，军民煮豆充饥，处境异常困难。李彦仙只得向川陕宣抚使张浚求援，张浚…—面派人从僻道前来劳军，——面急令泾原路都统曲端出兵救援，但曲端素来嫉妒李彦仙军功，谎称无法出兵。张浚亲自率兵来援，因道路被阻而不得进。这时，娄宿又用高官厚禄引诱李彦仙投降，遭到严词拒绝。因围城已久，守城士兵伤亡人数不断增加。月底，金兵破城而入，在激烈的巷战中，李彦仙左臂被砍断，娄宿命部下必须生擒李彦仙。李彦仙为免被敌人俘虏，渡河逃脱，中途闻金兵屠城，不禁大为悲痛，说：“金人之所以屠城，全是因为我长期坚守不降之故，我为什么要背弃陕州父老苟-且偷生呢?”遂投河而死，年仅36岁。其全家也被金兵屠戮，只有一弟一子幸免于难。
李彦仙一生英武，与士兵同甘共苦。当时北宋已亡，关东陷落。因李彦仙拼命抗敌，只有陕州独存二年之久，使金兵无法长驱直人。此间，李彦仙率陕州城军民大小战斗200余次，歼敌无数，终因粮尽援绝而失陷。他死后被追赠为彰武节度使，建庙于高州，号曰忠烈。绍兴九年，又立庙于陕州，号曰义烈。乾道八年，赐谥号忠威。
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