１９２９年，张大煜于清华大学毕业，同年考取了公费留学德国和美国，他把留学美国的名额让给了同学，自己赴德国德累斯顿大学学习胶体与表面化学，１９３３年获工学博士学位。回国以后在清华大学任教，历任讲师、教授。他在回忆文章中写道：“虽然自己曾经有很大的抱负和雄心，想用学得的知识和技能为祖国服务，但是当时政府只把科学当作点缀品，哪怕是很小一点研究工作也得不到支持，……。”
抗日战争爆发，张大煜从北平到长沙，又从长沙辗转到昆明在西南联大任教并兼任中央研究院化学所研究员。从基础研究转向石油、煤炭方面的技术科学研究，以期为抗日胜利贡献力量，当时曾尝试过从植物油制造重要国防物资并开展了将煤炼制成汽油的方法。他利用云南丰产的褐煤，在昆明附近宜良滇越线上建立了一个从褐煤低温干馏提炼汽油的小型实验工厂（利滇化工厂），边实验边生产，历尽千辛万苦炼出了油。但在人力、物力、设备和经费等方面困难重重，终于被迫停办。张大煜“工业救国”的尝试遭到了挫折，但为他后来创建我国第一个石油煤炭化学研究基地提供了最初的经验。抗日战争胜利后，张大煜从昆明到上海，任交通大学教授兼北京清华大学化工系主任，讲授工业化学和胶体化学，在极端困难的条件下，还开展了一些研究工作。留学回国十余载的经历，使他思想处于彷徨之中，他亲眼看到知识分子在旧中国不可能实现富国强民的理想，１９４８年底经上海地下党负责人介绍毅然离开上海，绕道香港和朝鲜，于１９４９年初到达大连。
１９４９年大连大学创办初期，他任化工系教授、系主任，同时担任大连大学科学研究所（后改名为东北科学研究所大连分所）研究员、副所长。１９５２年该所划归中国科学院领导，并先后更名为工业化学研究所、石油研究所、大连化学物理研究所，他一直担任所长。
５０年代初期，张大煜紧密围绕国民经济恢复和建设需要的重大课题开展工作，在我国天然石油资源尚未开发的情况下，他组织和发展了我国水煤气合成液体燃料、页岩油加氢、汽油馏分环化制甲苯等研究，取得杰出成绩，有些成果达到当时的世界先进水平。
在完成国民经济重大研究课题的同时，张大煜也很重视基础研究，５０年代初期开始，他就致力于工业上广泛使用的催化剂担体研究，结合水煤气合成石油的钴催化剂和合成氨催化剂的催化性能研究，逐步建立了物理吸附、化学吸附等一系列研究方法，并且提出了表面键理论的设想，并以此为指导，研制成功了合成氨新流程３个催化剂，超过了国内外同类催化剂的水平。通过实践，培养和建立起一支学科配套，有解决综合问题能力的催化科学队伍。
随着国家建设对科学事业发展的需要，张大煜在研究所的布局和发展上，及时提出了建议。经中国科学院批准，先后于１９５８年和１９６０年从石油研究所抽调科技力量，建立了兰州石油研究所和太原煤炭化学研究所，他兼任这两个所的所长，为促进内地科学事业的发展作出了贡献。
１９６２年，中国科学院石油研究所改名为大连化学物理研究所。张大煜在担任大连化学物理所所长期间，跟踪国外同学科的发展趋向，及时提供最新信息。他查阅大量文献，经常到实验室参加研究工作。他特别关心培养新生力量，对青年循循善诱、严格要求，不断提高他们的学术研究水平，使研究室成为学术空气浓厚、工作勤奋的研究集体。
“文化大革命”时期，张大煜遭到迫害，身心受到严重摧残，抑郁成疾。但是，就在这样重重压力下，他仍多次要求开展磁场对化学反应影响的研究，不断提出建立催化剂库等发展催化科学的新建议，坚持为科学献身。
１９７７年，张大煜调任中国科学院感光化学所任顾问兼第一届学术委员会主任，同时兼任大连化学物理研究所顾问。他培植了严谨的优良学风，并为创建界面与光催化研究室，强化采油界面现象研究等新学科领域的开拓做出了贡献。
张大煜学识渊博、治学严谨，谦虚和蔼，待人宽厚，善于发挥他人之长，深受同行们的崇敬，在学术界享有很高的威望。他在组织和发展我国的人造石油、石油炼制、催化科学、化肥工业、化学工程、色谱、激光和相应的理论研究等方面都有贡献。在胶体化学、吸附和催化作用、催化剂研究、水煤气合成、表面化学研究等方面发表过学术论文３０余篇。
张大煜是中国科学院学部委员，一级研究员，曾当选为中国化学会第二十届理事会副理事长，第一、二、三届全国人大代表，第五届全国政协委员，中国民主同盟中央委员等职。
张大煜为我国科研事业、教育事业和我国第一个石油化学和煤炭研究基地的创建与发展倾注了全部心血，做出了卓越贡献。
为中国科学院创建石油、煤炭研究基地
张大煜在文章中回忆道：“我于１９４８年初由上海来到东北，解放区处处阳光普照，朝气蓬勃，顿觉心情舒畅，大有来之恨晚之感。当我看到鞍钢、抚顺工业规模巨大，工人兴高采烈地恢复生产时，心想这才是工业救国的处所和榜样。参观大连研究所时，见到很多设备及图书，真象我心目中的天堂，并对各种各样的高压设备爱慕不已。”
不久，他被聘为大连大学化工系主任兼科学研究所副所长。这个所始建于１９０８年，其前身为日本“南满洲铁路株式会社中央试验所”，是日本帝国主义为掠夺我东北资源进行调查和科研而设置的，盛时日本职工曾达６００人，．中国工人１００人（全部为体力劳动工人和勤杂工）。日本投降后，隶属中苏合营的中国长春铁路管理局，当时该所的研究方向混乱，１９４８年底到１９４９年初，苏方移交该所，隶属于大连大学，由屈伯川兼任所长。张大煜到所后，全力以赴地投入接收和改组工作中，克服了重重困难，做了大量思想政治工作，团结留用日本科研人员。这些专家如顾问丸泽常哉、燃料室的小田宪三、滨井专藏、窑业室的闵皓之、资料室的获原定司等，回日本后还一直为促进中日友好而奋斗。
１９５２年，该所改名为“中国科学院工业化学研究所”（农化室迁往长春综合研究所，窑业室迁往沈阳金属所）。１９５３年，在所长张大煜和燃料工业部的积极倡议下，成立了液体研究委员会，张大煜任主任委员，侯祥麟任副主任委员，委员有赵宗燠、张定一、刘放、顾敬心、曹本熹等，定期地对研究所的计划和工作进展情况进行审查评议，这对加强研究所与生产部门的协作联系起了很大作用。１９５４年，工业化学研究所再次更名为“中国科学院石油研究所”，同时成立“中国科学院煤炭研究室”，由苏恒任书记，张大煜任所长兼煤炭室主任。
张大煜回忆当时情形说：“建国前在昆明宜良我曾研究褐煤炼油的方法，那油简直是一杯杯熬出来的……”抚今追昔，他感慨万千。当张大煜领导实力雄厚的队伍重新制订研究合成燃料油等课题规划时，他禁不住心潮澎湃．他认为选择石油化学作为研究所的主要研究方向，使之逐步形成我国第一个石油煤炭化学的研究基地，方向是正确的。在我国天然石油资源尚未发现之前，合成燃料是急需的研究课题，因此他选择了页岩油高压加氢和水煤气合成人造石油两大研究课题。此外，根据抗美援朝战争对于炸药的急需，选择了直链烷烃芳构化制甲苯的研究课题。由于全所研究人员的共同努力，这些研究课题都取得了很好的成果，其中“七碳馏分芳烃化合成甲苯”以及“熔铁催化剂用于流化床合成液体燃料的研究”曾获１９５６年国家科学三等奖。在完成任务的同时，也为石油工业部门培养了大批科学技术研究人员。
在建所之初，张大煜同时抓了仪器厂的建设和研究室的装备工作（１９６２年正式成立技术装备研究室）。实践证明，新型仪器的研制对科研成果的取得、推广和放大均具有十分重要的作用，该所是在科学院最早采取这种有效措施的单位之一。
张大煜从实践中认识到，一个研究所必需具有良好的学风，才有生命力，尤其是要有民主的学术气氛。作为所长，必须能容纳不同意见，支持新生事物，才能发挥大家的积极性和创造性。
为了发挥集体智慧，形成学术领导中心，大连石油所于１９５５年９月在中国科学院第一个成立了所“学术委员会”。经过１０年的发展，建成了包括催化、近代分析、化工等学科的近千人的大型研究所。
为发展多相催化基础研究提出表面键理论
自本世纪２０年代起各国催化研究工作者围绕预见催化剂活性、探讨催化作用本质等问题开展了大量的研究工作，各国学者纷纷提出各种催化理论或见解。人们将催化剂比喻为化学变化中的“点金石”，而催化理论是寻找“点金石”的“魔棒”。建国１０年来，在石油炼制、人造燃料等大量的实践基础上，１９６０年张大煜在上海召开的中国科学院学部大会上作了《多相催化研究中的表面键理论研究》的学术报告。而国际上表面键理论直到７０年代随着新的表面物理实验方法在催化研究中的应用才逐步形成。
当时，我国催化研究状况正如１９５９年在第一届全国催化学术报告会议上吴有训副院长所谈及的那样：“我们不仅已能仿制和掌握国外成熟的催化剂和先进技术，而且对国外处于探索阶段和初露苗头的催化剂研究，也能根据国家需要，集中力量在短期内取得突破”。张大煜感到在新形势下需要尽快加强催化理论研究，为催化剂研制工作持续发展创造条件。但是，张大煜发展表面键理论的历程并不平坦。早在中华人民共和国成立前，张大煜即对催化过程深感兴趣，在国民经济恢复时期，石油研究所内主要接受应急任务，基础工作还相当薄弱，他当时亲自兼任一个课题组长，从物理吸附开始逐步开展有关催化基础研究，首先利用日本人留下的一些玻璃活塞和真空泵，建立了国内最早的两套ＢＥＴ真空吸附装置，又专门请玻璃细工刘兴信（后来任副总工程师，成为玻璃吹制技术专家）来所工作。在国内首先试制成功了真空活塞、石英弹簧以及高真空扩散泵。１９５５年制成压入水银测孔仪，配合其它大型仪器的建立，初步具备了催化基础研究条件。１９５３年开始催化剂物性的测定；以后又进一步开展了催化反应机理和动力学的研究，在工业催化剂载体的物理化学结构对催化剂活性关系研究中发现载体（如硅胶、氧化铝、活性碳、硅藻土等）对催化剂有重要影响。１９５５年，在钴催化剂制备中发现钴硅复合物含量不同时会强烈地影响催化剂的还原和空隙结构。由于水煤气合成反应受扩散控制，因而孔结构会强烈影响催化剂的活性、热稳定性和寿命，从而提出了催化剂制备时对孔隙结构的控制问题。在此基础上还研究了水煤气合成熔铁催化剂的还原和生成孔隙结构问题，１９５７年开始化学吸咐的研究，在上述钴催化剂上阐明了氢气、一氧化碳吸附与反应性能间的关系。此外还从化学吸附等压线等实验事实出发归为甲、乙、丙三种吸附类型，讨论了表面不均一性所产生的能量图谱，并推论丙型吸附可能与反应活性的关系密切，加上以后大量催化实验事实的积累和对文献中日益增多的数据的总结，逐渐形成“表面键”理论。
催化反应特点，在于至少反应物之一与催化剂表面发生了作用而形成“化学吸附键”，此键在本质上与化学键相同，而又区别于一个分子内的化学键。由于催化剂表面所固有的或诱生的不均一性所形成的表面键在键角、键长与键能上会有很大的不同，从而形成一个表面键谱图。强表面键是弱表面键存在的基础，不强不弱的键在反应中起主要作用，较弱和较强部分都困难于活化而不易发生反应。如何得到表面键谱图以预言催化剂活性，这是表面键理论要解决的关键问题。１０６２年组织开展这一工作时，微观的表面测试工具，有的尚在初期应用阶段（如红外光谱），有的仍在研制（如各种能谱仪），因而测量表面键谱尚有困难。当时，一方面是从表面振子模型出发，从理论上分析表面覆盖度对催化反应的影响，同时测量在反应条件下表面的真正覆盖度，从而设法求得在这种覆盖度下表面键能；另一方面研究吸附等压线的规律，试图以等压线的某些特征判断表面覆盖度与反应之间的关联，研究吸附热与表面键的联系。从表面振子模型出发，推出了吸附等压线上极大处温度与催化剂德拜温度接近。在实验上进行了铁、镍等催化剂的一系列等压线的测定，包括与吸附和混合吸附等压线；第三方面是反应机理的研究，如甲酸分解机理随表面键强弱的变化而不同。在镍催化剂上乙烯加氢机理研究中，探讨预吸附氧对表面键的影响。当时还进行了铂、镍催化剂上吸附一氧化碳的红外光谱研究，以期从微观角度接近表面键问题，１９６４年后他又提出了表面振子模型如何发展，覆盖度与表面键有什么规律，如何沟通催化剂微观和宏观的表征参数等比较深入和具有吸引力的研究课题。
“文化大革命”时强调应用研究，停止研究“表面键”后，张大煜承担了合成氨原料气净化新流程３个催化剂攻关任务并任组长，经过研究所和化工设计、生产部门的大力协作，发挥催化基础积累的作用，不到一年，就研制成功了３个高效催化剂并在工业上迅速推广，为我国合成氨工业的技术改造做出了重大贡献，被国家经委、科委誉为协作攻关成功的典范。
科学组织工作中的远见卓识
张大煜十分重视从实际中提出应用性很强的课题，也安排必要和可能的基础研究。在集中力量开展石油化学的研究中带动了催化和色谱两门学科的发展，并在国内形成了自己的特色，为后来的发展奠定了良好基础。１９５７年科学院党组书记张劲夫去该所检查工作，总结了“任务带学科”的经验并在全院推广。
早在１９５６年制定１２年科学技术发展远景规划时，周恩来总理一再提出科学院要十分注意基础研究，建国１０年来，张大煜在完成应用研究任务过程中一再感到基础研究是一个薄弱环节，此时产业部门石油化学研究队伍业已成长，为避免研究工作中的重复，并提高研究水平，１９６０年，张大煜提出了表面键理论，以加强基础研究。
１９６１年１１月，大连石油研究所正酝酿改名为化学物理所时，所内一度思想比较混乱。张大煜和当时的所党委书记白介夫一起，在发扬民主、集思广益的基础上，明确了化学物理所的方向和任务、主要发展的科学领域（催化、色谱、燃烧和动力学，金属有机、化工和物质结构组成综合的研究力量和建立强有力的技术系统），并制定出化物所的长远规划，这对化物所成立后的建设和发展起了十分重要的作用。在此期间，张大煜总结出科学组织工作中的６大关系①处理任务和学科的关系，以任务带学科，学科的发展促使为国家解决更多更大的任务；②挑选任务和课题应以国家“最重要”的为前提，本着我们“最合适”的尺度，严肃灵活地挑选；③“赶与超”、“远与近”、大与小”等关系；④集中与分散的关系；⑤学术民主与学术领导两方面的统一关系，就是领导、专家、群众三结合；⑥处理专业研究和设计、生产单位的关系。
在蓬勃开展工业学大庆的群众运动中，化物所进入了一个空前的全盛时期，１９６６年初被中国科学院和中共中央东北局树为大庆式的“红旗单位”。郭沫若院长和国家科委韩光等领导都曾到化物所进行考察。郭沫若还写了《水调歌头》一阙以示嘉勉，其下阙云：“出成果，驱虎豹，御熊罴，赶超任务，重担争挑乐莫支。攻破尖端堡垒，满足国民经济，接力把山移，永蓄愚公志，长颂冬云诗。”
正当张大煜带领化物所全体职工奋发图强，攀登科学高峰之时，“文化大革命”开始了，化物所的科研人员受到了摧残，科研工作受到了破坏。张大煜被迫停止参加科研工作，但他坚信乌云终会过去，１９７２年，他获得“解放”。当时，他获悉美国科学家发明了丙烯氨氧化催化剂，在此启发下，１９７３年他提出了建立“催化剂库”的建议，组织力量对国内外各种类型的工业催化剂开展规律性的研究。这个建议得到研究人员和中国科学院领导的支持。他还写成国外工业催化剂的研制中“理论走在前头”的成功的１０例提纲，意在科研人员中引起学术讨论，以改变当时科研工作的混乱局面，加强学科建设和基础研究。１９７３年，他又受到“四人帮”的反复批判，身心受到了严重的摧残，“催化剂库”的设想也随之夭折。
１９７６年１０月，“四人帮”打倒以后。张大煜以十分欣喜的心情迎接新的工作，他回忆道：“我深深庆幸这是中国人民的第二次解放，１０余年来的经历，虽然我在家庭和身心两方面都受到很大的损害，但我们要以春蚕吐丝的精神，有一分热发一分光，在有生之年为党为人民多做一点力所能及的事情，为祖国的现代化贡献力量。”
张大煜晚年还热情支持开展新的科学领域的研究，如磁场对化学反应影响等基础研究，他看到胶体界面科学在三次采油中的重要作用，热情关心并支持强化采油中界面现象这一新的研究领域的开拓，直到他病逝之前，仍然为恢复和发展表面键的研究而呕心沥血。
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