唐贞观八年(634年)，剑南巡察大使李大亮因李义府有文才，奏表荐为门下省典仪。不久，升任监察御史又拜太子舍人，加崇贤馆直学士。高宗时任中书舍人。永徽二年 (651年)加弘文馆学士。继任中书侍郎、太子右庶子，进爵为侯。显庆二年(657年)任中书令。龙朔三年(663年)升右相。后因罪流放寓州，乾封元年(666年)死于流放地，时年52岁。
李义府出身微贱，虽官居右相不得人士流。因此，其曾奏请重修《氏族志》，主张不论门第，凡得五品官以上者皆人士流，并收天下旧志焚之。
李义府颇具文才，太宗时曾受诏与他人共修《晋书》。高宗时又3次受诏监修国史。当时，和太子司仪郎来济俱以文翰见重，时称来李。李义府著有《古今诏集》100卷、《李义府集》40卷传于世，又著《宦游记》20卷，未完成即亡。李义府虽有文才，但为人狡诈，因他善于吹拍武则天，对人笑里藏刀，以柔害物，故时人称之为“李猫”。
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