公元647年，唐命王玄策为正使、蒋师仁为副使出使印度。但此时中天竺发生了政变，纂位的新王阿罗顺那听说大唐使节入境，竟派了2000兵将伏击，王玄策从骑多死难，玄策被擒扣押。后来，王玄策寻机逃脱，策马北上，渡过甘第斯河和辛都斯坦平原，以喜马拉雅山脉为目标，一路来到了尼泊尔。在这里，王玄策与尼泊尔王谈判，以迎娶文成公主而与唐具友好关系的吐蕃王的名义，向尼泊尔借得7000骑兵。玄策还檄召临近处各大唐藩属国，又集兵马万余，自为总管、蒋师仁为先锋，直扑天竺。吐蕃赞普松赞干布闻讯后也发兵1200人助玄策。
在北天竺茶博和罗城外，王玄策一仗击溃天竺数万象军。天竺王大惊，守城不出，玄策一心报仇，拿出唐军攻城的各种手段——云梯、抛石车、火攻，狠攻月余。648年，茶博和罗城兵溃城破，玄策一路追 来，斩杀天竺兵将3000，天竺兵将落水溺毙者万余，被俘万余，阿罗顺那逃回中天竺。
王玄策乘势攻入中天竺发誓要尽灭天竺。而天竺兵将与唐军（算是外籍军团）一接仗便溃不成军，阿罗顺那弃国投奔东天竺，求得东天竺王尸鸠摩援兵，接着再招集散兵残将准备反攻唐军。玄策、师仁设分兵伏杀计引阿罗顺那上钩，一举全歼阿罗顺那残部，活捉了阿罗顺那，余众尽坑杀。最后，阿罗顺那妻子拥兵数万据守的朝乾托卫城也被师仁攻破，远近城邑望风而降，中天竺灭亡。
由于东天竺援助阿罗顺那，王玄策准备顺势再亡东天竺。尸鸠摩吓得魂飞魄散，忙送牛马万头，弓刀缨络财宝若干，向唐师谢罪，表示臣服大唐，玄策方才罢兵回朝述职，同时将阿罗顺那披枷带锁押回长安。太宗皇帝大喜，下诏封赏玄策，授散朝大夫。
贞观二十一年，王玄策又作为正使，与副使蒋师仁出使印度。未至，尸罗迭多死，帝那伏帝（今印度比尔北邦北部蒂鲁特）王阿罗那顺立，发兵拒使入境。玄策从骑30人全部被擒，他本人奔吐蕃西境求援，吐蕃赞普松赞干布发兵1200人，与泥婆罗（今尼泊尔）王那陵提兵7000骑及西羌之章拔兵共助玄策，俘阿罗那顺而归。
高宗显庆三年（658年），王玄策再次出使印度，行程主要是去各大寺庙参拜，礼佛而归，中华的谦让表现得淋漓尽致，让人佩服。由于在中国境内他并没有做过什么，因此也没有什么特别提拔和任命，再加上当时大唐开边将星如云，玄策“不务正业”的功绩也不那么显眼。玄策晚年写过回忆录，但不为世人重视，后来失传了。
玄策后又几度出使印度，带回了大量佛教文物。著有《中天竺国行记》，图三卷，今仅存片断文字，散见于《法苑珠林》、《诸经要集》、《释迦方志》中。近年，人们在洛阳 龙门石窟发现了王玄策的造佛像题记。
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